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Scientific Reports volume 13, Artigo número: 12929 (2023) Citar este artigo
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A poluição da água é uma das ameaças globais que afectam gravemente o nosso planeta e a saúde humana. Os corantes têxteis orgânicos são um dos poluentes orgânicos comuns da água que são passíveis de degradação por métodos físicos tradicionais. A fotocatálise assistida por semicondutores é considerada uma tecnologia verde, eficiente e sustentável para tratamento de águas residuais. Para maximizar a utilização eficiente da radiação solar, é de importância fundamental explorar novas moléculas orgânicas a serem empregadas como sensibilizadores de corantes eficientes para semicondutores de banda larga para estender seu desempenho à região da luz visível. Portanto, neste trabalho, estamos propondo o projeto e a síntese de novas estruturas da molécula QAD como um corante fotossensibilizador com absortividade estendida de luz visível devido às conjugações estendidas π – π / n – π, para promover o desempenho de nanopartículas de TiO2 para o região de luz visível e melhorar a separação de carga. As caracterizações físico-químicas confirmaram o sucesso da síntese das amostras de QAD, TiO2 e QAD/TiO2 com as estruturas propostas. A ancoragem de moléculas QAD na superfície do TiO2 causou uma melhoria substancial nas características ópticas do TiO2 bem como superou suas desvantagens comuns ao diminuir sua energia bandgap para 2,6 eV, uma notável redução da intensidade PL indicando redução da recombinação e-h e melhorando a separação de carga e criando uma antena eficiente de coleta de luz visível na faixa de 400–600 nm. Além disso, a amostra QAD/TiO2 alcançou um aumento de 3 vezes na constante de taxa observada da fotodegradação do corante Rodamina B em comparação com o TiO2 puro. Os parâmetros que afetam o processo de fotodegradação foram otimizados e a amostra apresentou excelente estabilidade após 4 ciclos consecutivos. Finalmente, o efeito dos necrófagos foi investigado e \({\mathrm{O}}_{2}^{\cdot -}\) foi proposto como a espécie mais reativa e o mecanismo de aprimoramento foi sugerido com base no injeção de elétrons do nível HOMO do QAD para o CB do TiO2. Finalmente, este trabalho abre portas para vários estudos para a investigação das estruturas propostas ou estruturas similares em diversas aplicações fotocatalíticas/biomédicas.
A fotocatálise baseada em semicondutores baseada em luz visível tornou-se uma das estratégias verdes de maior sucesso para a colheita e utilização eficazes da irradiação solar incidente para catalisar o processo químico, convertendo a energia solar eternamente acessível em energia química valiosa a ser aplicada em propósitos cruciais como tratamento de águas residuais, produção de hidrogênio, produção de amônia, células solares e redução de dióxido de carbono1,2,3,4,5,6. Entre vários fotocatalisadores, as nanopartículas de TiO podem ser consideradas os semicondutores mais frequentemente empregados devido à sua disponibilidade, baixo custo, não toxicidade, excelente atividade fotocatalítica e longa durabilidade7,8,9,10,11,12. No entanto, a energia de bandgap relativamente ampla (3,20 eV para Anatase) e a rápida taxa de recombinação e-h dificultam as aplicações industriais de fotocatalisadores de TiO2 simples; isso focou a necessidade crucial de encontrar fotocatalisadores ativos de luz visível acessíveis, robustos, eficazes e inovadores5,13,14. Nas últimas duas décadas, houve muitas tentativas de melhorar o comportamento fotocatalítico de fotocatalisadores de banda larga (por exemplo, TiO2 e ZnO), estendendo sua absorbância óptica para a faixa de luz visível e melhorando a separação de carga por diferentes abordagens, incluindo dopagem de metal/não metal. /co-doping4,7, acoplamento de semicondutores15,16,17, acoplamento com materiais de carbono8,18 e sensibilização por corantes19,20,21.
Como simulação do processo de fotossíntese em plantas, a sensibilização por corante é considerada uma das abordagens mais promissoras para melhorar as características ópticas e fotocatalíticas das nanopartículas de TiO2 . Em nossos trabalhos anteriores sobre nanopartículas de TiO à base de porfirina , notamos que a ancoragem da tetra (4-carboxifenil) porfirina (TCPP) causou um aprimoramento substancial em todas as características ópticas e no desempenho fotocatalítico do fotocatalisador de TiO por (1) diminuindo as taxas de recombinação e-h, (2) melhorando o tempo de vida e (3) reduzindo a energia do bandgap para cerca de 2,6 eV, além de (4) estabelecer uma excelente antena de coleta de luz visível para superar sua inatividade no visível faixa de luz junto com (5) duplicação da atividade fotocatalítica do fotocatalisador TCPP/TiO2 em relação à fotodegradação da Rodamina B (RB). Além da excelente capacidade de absorção do TCPP como fotossensibilizador, ele sofre de instabilidade em meios alcalinos (pH > 10)19. Da mesma forma, M. Sedghi22 et al. investigou o efeito do TCPP para aumentar o TiO2/Al e mudar sua resposta para a região visível; no entanto, a % de remoção de RB alcançada foi de apenas 29,19%. E. Valadez-Renteria et al.24 empregaram a clorofila verde como um fotossensibilizador eficiente para o compósito TiO2:W que degradou eficientemente o corante RB, mas uma redução de ~20% na atividade foi observada após o 3º ciclo. Zyoud et al.23 sintetizaram nanopartículas de TiO2 sensibilizadas com antocianina para a fotodegradação eficiente de fenazopiridina sob luz solar simulada que atinge alta % de degradação (> 90%); no entanto, a % de degradação diminuiu para cerca de 55% após a segunda utilização devido à perda do fotossensibilizador.